研究案例

自旋交叉分子比特

分子信息存储因具有超高理论存储密度和低能耗等优势，被认为是突破传统硅基器件物理极限的重要发展方向之一。自旋交叉（spin-crossover，SCO）配合物具有磁双稳态，能够在高、低自旋态之间可逆切换，是构筑分子比特的理想候选体系。然而，在实际SCO材料体系中，多个SCO分子的自旋态转变行为往往通过分子间弹性作用相互耦合，表现出协同转变现象，即局部激发即可引起材料的整体响应。随着器件尺寸不断缩小并逼近单分子极限，这种SCO协同性成为了一种不利因素：它阻碍了对单个分子的独立操纵，从而限制了信息存储密度的进一步提升。因此，如何在分子尺度上实现对SCO协同性的精准调控，是推动基于SCO材料的信息存储技术发展的关键科学问题。 针对这一问题，我们提出了一种基于“配位场工程”的原子尺度调控策略，实现了对表面分子结构中SCO协同性的精准调制，并显著提升了SCO分子体系的信息存储密度。研究团队在金表面可控构筑了一维含Ni金属有机配位链，其中的Ni配位中心具有自旋双稳态。在扫描隧道显微镜（STM）针尖的局域激发下，同一条配位链中的多个Ni中心可以发生协同自旋态转变，使整条配位链表现为一个分子比特。这一结果直观揭示了SCO协同性在低维表面配位体系中的微观表现形式。进一步地，通过在配位链中掺杂异金属或异配体，实现了对局部配位场的原子级调控，使部分原本具有SCO活性的Ni配位中心转变为自旋态不可变的“惰性节点”。这些惰性节点有效削弱了链内配位中心间的弹性耦合，将原本作为单一存储单元的配位链分割为多个相互独立的链段；每个链段均可在STM针尖作用下独立发生自旋态转变，从而使一条配位链能够容纳多个可被独立操控的分子比特，显著提升了信息存储密度。在此基础上，借助STM针尖操纵技术，研究团队实现了对这些分子比特的逐个可逆编码，展示了它们作为分子信息存储单元的可控性和可重复性。结合密度泛函理论计算，研究团队揭示了掺杂节点抑制SCO协同性的微观机制，阐明了配位环境对金属中心SCO行为的关键调控作用。

相关论文：Nat. Commun. 2026, 17, 1968